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个人信息Personal Information
特聘副教授
硕士生导师
教师拼音名称：xiongyu
电子邮箱：
所在单位：化学化工学院
职务：特聘副教授
学历：博士研究生毕业
办公地点：化学化工学院247室
性别：男
联系方式：邮箱：thomas153@126.com
学位：理学博士学位
在职信息：在职
毕业院校：中南大学
其他联系方式Other Contact Information
邮箱 :
个人简介Personal Profile
熊禹，湖南长沙人，特聘副教授，2013年本科毕业于大连理工大学应用化学系。2018年6月博士毕业于中南大学化学化工学院，2018年7月至2020年7月进入清华大学从事博士后研究工作。2020年10月进入中南大学化学化工学院工作，获中南大学科研启动项目（80万元）经费支持。前期主要从事单原子，纳米催化剂合成及其性能研究工作。近年来，在国际期刊发表SCI论文20余篇，其中以（共同）第一/通讯作者身份在Nature Nanotechnology、Advanced Materials、 Angewandte Chemie International Edition等化学类顶级期刊中发表论文15篇，发明专利1项。
获得资助情况：
2021年获国家自然科学基金青年基金资助
2022年获湖南青年科技人才（荷尖）计划资助
2022年依托中国材料研究协会获中国科协青年托举人才项目资助
每年招收硕士生1~2人，本人会尽力培养学生的科研能力，欢迎有意探索科学前沿、未来从事科学研究相关工作的学生邮件联系我！
邮箱：thomas153@126.com
近期主要成果汇总：
2023年：
1）热力学控制合成不同形貌的ZIF-8及其衍生的单原子催化剂在ORR反应中的性能（第一作者：马润泽）
本工作在未添加封端剂的情况下，在同一个溶剂体系中通过控制反应温度，实现了ZIF-8晶体两种形式的生长。当反应在室温（30℃）下进行时，ZIF-8遵循面积减少的层状生长模式，经过截角菱形十二面体，最终生长为仅暴露（110）晶面的菱形十二面体，而在较低的温度（-40℃）下则转为整体层状生长模式，最终生长为较大尺寸仅暴露（100）晶面的纳米立方体形貌。这种合成策略也可以用于封装金属的ZIF-8生长中，并会使得以此得到的单原子催化剂暴露更多的不饱和位点，从而具有更高的ORR性能。该工作于2023年发表在Nano Research (Nano Res. 2023,doi: 10.1007/s12274-023-5655-5; 影响因子: 10.269)上
2) 构建适用于可充锌空电池的单原子Fe和硒化物质之间的异质界面（第一作者：郑焕然）
单原子Fe催化剂（Fe1/CN）具有极高的ORR性能，硒化物是一种优异的OER催化剂，但是直接将这两种材料混合会由于浓度降低而使得催化性能下降，而直接在Fe1/CN上生长硒化物，会导致分相。因此，本工作通过将单原子Fe催化剂中原位生长层状FeCo双氢氧化物，阴离子交换后煅烧重整的方法在同一个材料中构建了单原子Fe和FeSe2以及FeSe2与CoSe2两种异质界面（(Fe,Co)Se2@Fe1/NC）。异质界面的加入，一方面使得电子传输速率加快，另一方面由于界面处大量的缺陷而增加了本征的反应活性，这使得(Fe,Co)Se2@Fe1/NC保留了Fe1/CN和硒化物的本征活性，以及极高的ORR和OER性能（ΔE = 0.61 V）。因此，以这种材料作为正极材料组装的可充锌空电池展示出了优异的性能和在高电流密度下长时间循环稳定性。该工作于2023年发表在Advanced Functional Materials (Adv. Funct. Mater. 2023, 2300815; 影响因子: 19.924)上。
链接：The Heterointerface between Fe1/NC and Selenides Boosts Reversible Oxygen Electrocatalysis
2022年：
1）单原子Fe催化剂应用于类芬顿反应。
氮物种在单原子M/CN催化剂中，有不同的催化作用，研究M/CN中不同氮物种的作用，有利于科学家们对单原子催化剂进行量体裁衣式地设计。因此，我们使用硬模板法在不同温度煅烧邻菲罗啉（仅含有吡啶N）和铁的配合物，得到了N物种含量不同的催化剂。并发现不同的氮物种在类芬顿反应中，发挥了不同的作用，其中：吡咯N和三价Fe配位形成活性位点起到了主要作用；石墨N可以吸附反应底物，在反应中必不可少而吡啶N和二价Fe配位，只有较少的作用。该工作于2022年发表在Advanced Materials (Adv. Mater. 2022, 2110653; 影响因子：32.086)上。
2）Rh单原子酶应用于比色生物传感。（第一作者：管建平）
该文章发表于Sensors and Actuators B: Chemical上（影响因子：9.221）
2021年：
1）双位点（Cu-N3和Cu-N4）单原子催化剂的构建。
清楚地认识和合理地构建适合不同反应的催化中心是很重要的，单原子催化剂拥有极高的原子利用率和反应活性，然而单原子催化剂常常仅有一个活性中心，因此其难以催化多个活性中心同时参与的复杂反应。在这个工作中，我们通过煅烧同时含有两种配位的Cu配合物，合成了同时含有Cu-N3和Cu-N4的双位点单原子催化剂，其具有极高的苯乙烯氧化磷酸化反应活性（产率高达97%）。通过实验结合DFT理论计算，我们发现Cu-N3可以捕捉氧气出发进一步氧化步骤，而Cu-N4可以温和地位点稳定自由基中间体。该工作于2021年发表在Small(Small 2021, 2006834；影响因子：15.153)上。
2）超高负载量Co单原子催化剂及其空气氧化乙苯性能
苯乙酮及其衍生物是一类重要的精细化工合成中间体，然而其合成常常需要一些有毒（如高锰酸钾、过氧化物）、腐蚀性溶剂（如:乙酸）的试剂或者昂贵的贵金属催化剂。因此，使用非贵金属在仅用空气条件下高效率氧化乙苯是一个重大而困难的挑战。在之前工作的基础上，我们使用煅烧配位聚合物的方法合成了超高单原子负载的单原子Co催化剂，其展示出了极高的反应活性（转化频率（TOF）：19.6 h-1）。DFT计算表明，钴单原子在第一步中的低能垒以及对产物水的高抗性（易脱附）是其强劲性能的主要原因。该工作于2021年发表在Nano Research (Nano Res. 2021, 14, 2418–2423; 影响因子: 10.269)上。
2020年
1）单原子铑作为甲酸电氧化催化剂
甲酸燃料电池是一种可靠的未来新型能源设备之一，其阳极反应甲酸电氧化是甲酸燃料电池中的关键反应。甲酸电氧化的传统催化剂是Pt、Pd纳米催化剂，而铂催化剂容易被一氧化碳毒化，而Pd催化剂容易聚合成大颗粒而丧失反应活性。在本工作中，我们使用“主-客”体策略合成了单原子Rh负载在N掺杂C上的催化剂，并发现其具有极高的质量比活性（16.1A mg-1）分别是传统Pd/C和Pt/C的28和67倍。更加有意思的是，同样方法制备的单原子Pd、Pt完全没有性能而传统的Rh纳米催化剂也仅有极小的催化活性。进一步研究发现，单原子Rh对于一氧化碳毒化完全免疫，并因此展示了极高的稳定性。该工作于2020年发表于Nature Nanotechnology (Nat. Nanotechnol. 2020, 15, 390-397; 影响因子：40.523)上。同时，这个工作也同期被美国斯坦福大学的Matteo Cargnello教授在Nature Nanotechnology 上发表了新闻与评论文章，称赞该工作： this work continues to highlight the surprising aspects of single atom catalysts emphasizing the need for fully understanding their structure and behaviour as well as developing novel synthetic approaches that may bring a new arsenal of catalysts for a sustainable future.
链接：Single-atom Rh/N-doped carbon electrocatalyst for formic acid oxidation | Nature Nanotechnology
2）克量级合成高负载量单原子Fe催化剂及其苯乙烯环氧化性能
单原子催化剂由于其具有极限的原子利用率和极高的催化性能而受到广泛关注。然而单原子催化剂的合成有很多需要解决，比如：1）单原子位点活性很高且容易团聚，因此其载量往往较低；2）不同的原子有不同的配位性能，因此一种方法很难扩展到几乎所有的单原子催化剂；3）合成单原子催化剂往往需要复杂的样品处理方法，因此其合成规模难以提高。针对以上问题，本工作设计了一种煅烧配位聚合物的方法，可以克量级合成几乎所有种类的高载量单原子催化剂（Fe、Ni、Cu、Zn、Ru、Rh、Pd、Pt、Ir），其载量可高达30 wt.%。并发现其中单原子Fe催化剂仅用空气即可催化苯乙烯环氧化反应，并具有极高的反应活性。该工作于2020年发表在Advanced Materials (Adv. Mater. 2020, 32, 2000896; 影响因子：32.086)上。