富锂锰基正极材料xLi₂MnO₃·LiMO₂(M=Ni, Co, Mn等)因具有高比容量而备受关注，其中Li₂MnO₃为富锂相，并提供额外的容量。Li₂MnO₃在脱锂过程中由阴离子氧参与电荷补偿，同时伴随着氧流失及Mn迁移，该过程会导致Li₂MnO₃由层状向类尖金石结构转变，进而导致其循环性能差，容量迅速衰减。掺杂是调控Li₂MnO₃电化学性能的有效方法，掺杂可视为向Li₂MnO₃中引入杂质缺陷。杂质缺陷可通过改变晶格局域结构、电荷空间分布和元素的价态等而影响材料的电化学性能。

       该项目的核心是认识“晶格缺陷-电化学性能”关系。项目将采用微观的第一原理计算、第一性原理分子动力学模拟和宏观的相图计算(CALPHAD)方法研究掺杂对Li₂MnO₃电化学性能的影响：计算缺陷对局域晶格结构、离子扩散、脱锂和晶格氧稳定性的影响；分析缺陷体系的电子结构，认识掺杂体系Li₂MnO₃脱锂时的电荷补偿机制，以揭示掺杂对循环性能、容量等电化学性能的影响；研究高浓度掺杂体系充放电过程的热力学和电化学性质，并对掺杂体系进行“成分-结构”设计；最后对Li₂MnO₃的掺杂剂进行高效筛选，并辅以实验验证。

                                          第一原理计算的阳离子混排缺陷(Li/Mn mixing)对Li迁移的能垒的影响