博士生导师 硕士生导师
入职时间:2019-04-04我们报告了新的层状Na1-xNiyFe1-yO2双氧化物OER催化剂,其表现出超过贵金属OER催化剂(包括IrO2和RuO2)和层状NiFe双氢氧化物OER催化剂的活性和稳定性[Energy Environ. Sci., 2017, 10, 121-128]。优异的催化性能可归因于层状结构以及Ni和Fe的增强的共价性。由卤化钙钛矿太阳能电池供电,功率转换效率为14.69%,将Na0.08Ni0.9Fe0.1O2 OER催化剂与NiP析氢反应催化剂结合的双电极太阳能水分解装置提供太阳能 - 氢转化效率为11.22%。我们的设计和制造策略为开发用于水分解和金属空气电池的高活性电催化剂提供了新思路。值得一提的是,对于氧化物的催化机制一直以来争论不休。一方面认为过渡金属的eg轨道的填充状态决定了催化的活性。另一方面认为材料的费米能级与O2p轨道的距离决定了催化的活性和稳定性。我们的研究认为过渡金属的化学价态最终决定了催化活性的高低。是目前研究领域内较早提出这一理论的研究。目前价态理论已经被广泛接受。
在我们的研究中结合这些MOF合成策略[ACS Energy Lett., 2018, 3, 1434–1442; J. Mater. Chem. A., 2019, 7, 7168-7178],开发一种高活性的HER电催化剂,其特征是超细S掺杂的CoWP纳米颗粒均匀镶嵌在碳纳米线中。而这些碳纳米线由(S, N)掺杂碳组成。为了合成这些纳米结构,我们通过合成了一种新型的MOF结构纳米线作为前体。由于MOF前体含有高浓度的N和S,所得到的电催化剂在碳壳和CoWP核中都掺杂有S,并且碳壳也与N共掺杂。我们的密度泛函理论(DFT)计算表明核壳S-CoWP @ (S,N)-C的HER电催化剂具有0.050 eV的质子吸附自由能,其甚至比Pt更接近零。进一步的电化学评估表明,S-CoWP @ (S,N)-C的HER纳米线电催化剂在酸性和碱性电解质中分别在-35 mV和-67 mV (相对于RHE)达到-10 mA cm-2的电流密度。这与Pt / C非常接近。在酸性和碱性电解质中的恒电位稳定性测试下,实现了稳定的电流密度,保留时间超过40小时。这种HER催化性能在文献中报道的所有碳复合材料和过渡金属磷化物中是最高的。此外,使用MOF衍生的S-CoWP @ (S,N)-C的HER电催化剂和S-CoW @ (S,N)-C的OER电催化剂组装的无辅助双电极太阳能水分解系统可提供太阳能 - 电子催化剂。当钙钛矿太阳能电池驱动时,氢转换效率为10.98%,功率转换效率为14.69%。
我们开发了用于光催化水分解的双功能N掺杂碳包覆CoP(CoP / CN)催化剂和用于光催化水分解和二氧化碳还原[J. Mater. Chem. A., 2016, 4, 15353-15360]。一种新型的,具有丰富孔结构的MOF,ZIF-67,作为催化剂的前驱体材料。同时制备半导体光吸收剂n型TiO2纳米线和p型Si纳米线分别作为光催化阳极和阴极材料。首先在半导体光催化基体纳米线上生长ZIF形成核壳纳米线结构。然后原位转化为CoP / CN纳米结构。结果表明其作为光电阳极和光电阴极分别能够在低至0.25 VRHE的情况下实现完全水分解。另一方面,多孔纳米结构对CO2还原具有优异的电催化活性,具有-0.15 VRHE的低起始电位和90%的高选择性。当与p型Si NW作为光电阴极原位集成时,其在-0.4 VRHE时达到-5.5 mA cm-2。
翁百成,中南大学化学化工学院冶金物化系教授、2020年湖南省“百人”计划。博士毕业于中科院上海微系统与信息技术研究所。研究方向:氢能源材料的设计与应用研究,包括:光催化/电催化制氢、储氢和环保材料。近5年来,以第一作者和通讯作者在国际SCI期刊上发表学术论文23篇,包括Nature Communication;Energy & Environmental Sciences;Advanced Energy Materials和ACS Energy Letters等专业期刊。获得授权专利4项,申请美国专利一项。主持国家自然科学基金青年基金一项。研究成果被Materialsview,Journal of Materials Chemistry A等知名网站和期刊长篇报道或选为热点论文。长期作为Journal of Materials Chemistry A, Journal of colloid and interface science和Nano Energy的审稿人。
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