Abstract:纳米团簇催化剂在平衡其自身稳定性与催化活性之间面临着重大挑战。在此，我们呈现了一种受杯芳烃分子保护的6电子[Ag30(TC4A)4(iPrS)8]纳米团簇，该纳米团簇同时具备高稳定性与高催化活性。Ag30纳米团簇具备金属核心Ag104+，由两个Ag3三角形和一个Ag4正方形组成，被四个{Ag5@(TC4A)4}固定基团所保护。基于密度泛函理论（DFT）计算，Ag104+金属核心可被视为一个三聚体，包含2电子超原子单元，展现出类似Be3分子的价电子结构。值得注意的是，这是首次提供2电子超原子单元三聚化的晶体学证据。Ag30能够在-0.9 V vs RHE电位下将CO2还原为CO，法拉第效率达到93.4%，且具备出色的长期稳定性。其催化活性远超类似于Ag30成分的链状聚合物1{[H2Ag5(TC4A)(iPrS)3]} (Agn)。DFT计算揭示了催化机理，以阐明Ag30与Agn聚合物之间对比的催化性能，并揭示Ag30固有的更高活性可能源于金属核心上*COOH中间体的双吸附模式具备更大稳定性。
Translation or Not:no