刘超

Wen-Lei Mu, Yu-Ting Luo, Peng-Kun Xia, Yong-Lei Jia, Pu Wang, Yong Pei,* Chao Liu*，Atomically Precise Mo2Cu17 Bimetallic Nanocluster: Synergistic Mo2O4-Coupled Copper Alkynyl Cluster for Improved Hydrogen Evolution Reaction Performance, Inorganic Chemistry. 2024, 63, 6767–6775

发布时间：2024-01-02

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摘要：以应用为导向有目的地对团簇结构进行设计，这也是具备精确结构的团簇催化剂所具备的独特优势。钼氧化合物及和铜纳米簇材料均具有电催化氢还原（HER）活性，将两者结合在一个团簇骨架中，两者之间的协同作用有望增强团簇的HER催化活性。我们采用TC4A为主配体，苯乙炔为辅助配体，引入NaBH4作为还原剂，并通过[Mo6O19]2-多酸原位分解产生{Mo2O4}结构基元，得到了双金属纳米团簇Mo2Cu17。该结构包括一个双核{Mo2O4(TC4A)2}和一个{Cu17(TC4A)2(PhC≡C)6}子单元，两者结合构成一个环状团簇。不引入钼源时，我们得到了两种与{Cu17(TC4A)2(PhC≡C)6}子单元组分相同的Cu(I)簇:半圆形的Cu13-Ph和闭合的Cu22-Ph。三种团簇之间的结构差异为研究这种结构相似性和差异性为研究簇行为和结构之间复杂关系的提供了平台。催化性能研究表明，Mo2Cu17在碱性溶液中仅需120 mV过电位即可实现10 mA·cm-2的电流密度，其HER性能比Cu13-Ph和Cu22-Ph纳米簇有明显增强。通过X射线光电子能谱(XPS)并结合理论计算，阐明了Mo2Cu17中Cu(I)簇组分与{Mo2O4}结构单元之间的电子相互作用使得Cu(I)位点上电子密度增大，更有利于吸附H*发生还原反应。

是否译文：否